Après ses études à l'École polytechnique (promotion X1900), il entame une carrière à la compagnie des chemins de fer du Nord. Il met au point en 1914 un système de circulation des trains permettant aux renforts de se rendre sur le front de l'Est (bataille de la Marne). Il crée la « voie des cent jours » au départ de Beauvais. Il occupe d'importantes fonctions dans les chemins de fer : il est président de la compagnie des chemins de fer de l'État de 1928 à 1938. Lors de la création de la Société nationale des chemins de fer français (SNCF) en 1938, il devient membre de son conseil d'administration.
Dautry est ministre de l'Armement du 20 septembre 1939 au 16 juin 1940 (gouvernements Daladier et Reynaud). Il obtient l'accord de Daladier pour envoyer une mission en Norvège chercher le stock disponible d'eau lourde convoitée par les Allemands.
À la Libération, il est nommé ministre de la Reconstruction et de l'Urbanisme dans le gouvernement du général de Gaulle du 16 novembre 1944 au 20 janvier 1946. Par la suite, il devient administrateur général du Commissariat à l'énergie atomique (CEA). C'est lui qui choisit le site des installations du CEA à Saclay.
En 1946, il est élu à l'Académie des sciences morales et politiques.
Il a été maire de Lourmarin.
Grand Officier de la Légion d'honneur.