Issu
d'une famille bourgeoise qui le destinait à devenir avocat,
il préfèra suivre sa vocation et devenir acteur. Après
un an d'études au Conservatoire, il débuta à
l'Odéon en 1868, où il n'eut que de petits rôles.
Lors de la guerre de 1870, il fut affecté comme lieutenant
en Dordogne. De retour à Paris, l'Odéon lui ferma ses
portes. Grâce à l'appui de son ancien maître au
Conservatoire, il entra alors à la Comédie-Française.
Il y débuta le 4 juillet 1872 dans le rôle d'Oreste.
Le public l'applaudit, mais la critique resta réservée,
lui reprochant son jeu trop peu conventionnel.
Il joua ensuite les grands rôles du répertoire :
Rodrigue dans Le Cid, Néron dans Britannicus, Hippolyte dans
Phèdre, Orosmane dans Zaïre, etc. La critique devint petit
à petit plus enthousiaste. Il arriva à son apogée
en 1881 dans Œdipe roi, joué dans le théâtre
antique d'Orange, où le public subjugué eut une vision
de ce que pouvait être la beauté antique.
En 1882, des soucis familiaux et une maladie des yeux le tinrent quelques
temps éloigné de la scène, et son jeu s'en ressentit.
Mais le succès revint peu après. En 1885 il met en scène
une version plus moderne de Britanicus qui emporte l'adhésion
du public. Il joue Néron, Marguerite Durand est Junie, Albert
Lambert Britannicus. En 1886, il connut un nouveau triomphe en renouvelant
le rôle d'Hamlet. Il eut ensuite de nombreux rôles, aussi
bien dans le répertoire classique que moderne.
La Comédie-Française avait su apprécier ses qualités
très tôt, et il en devint sociétaire dès
1874. Il en fut aussi le doyen à partir de 1894, après
le départ de Got.
En 1914, lorsque la guerre éclata, son statut de doyen le conduisit
à défendre les intérêts de la Comédie-Française
alors qu'une partie de la troupe était mobilisée, et
qu'il devenait difficile de jouer. Bien qu'âgé de plus
de soixante-dix ans, il jouait encore de temps à autre. Ainsi,
en avril 1915, on le vit dans un des rôles qui avait le plus
contribué à son succès des années auparavant,
celui de Polyeucte. Ce fut son dernier rôle.
Son jeu était servi par de remarquables qualités physiques:
une stature imposante, des gestes harmonieux, un regard profond, une
très belle voix. La grandeur de son jeu lui a permis de devenir
un des tragédiens les plus renommés de son temps.
Il avait une haute idée de son art, et cherchait sans cesse
à tendre vers la perfection. Il a ainsi renouvelé l'art
du tragédien, qui n'avait pas connu un tel bouleversement depuis
Talma. À l'encontre de Diderot et de son Paradoxe sur le Comédien,
Mounet-Sully pensait que l'acteur devait abandonner sa personnalité
en montant sur scène, pour se laisser entièrement absorber
par son rôle.
Il est également l'auteur d'une pièce en cinq actes:
la Buveuse de larmes, et de deux pièces en vers: Gygès
et La vieillesse de Don Juan.